Knižnica Centra spirituality dnes patrí medzi najväčšie svojho druhu v strednej Európe. V súčasnosti obsahuje vyše 30.000 knižných jednotiek, väčšinou zameraných na kresťanský Východ, a tento počet neustále narastá. Knižnica obsahuje niekoľko fondov a kolekcií vzácnych tlačí. Základom knižnice je tzv. "Fond Societatis Iesu" (Fond Spoločnosti Ježišovej), ktorý vznikol vďaka dlhodobému záujmu a snahe Doc. PhDr. Michala FEDORA SJ, CSc. Fond dnes obsahuje vyše 15.000 knižných jednotiek, medzi ktorými sa nachádza množstvo vzácnych starých tlačí. Azda najvzácnejšou pamiatkou je hlaholský pergamenový zlomok z roku 1410.
Významným obohatením knižnice Centra spirituality bolo aj prenesenie kompletnej knižnice "Fondu Jána XXIII." Centra východných kresťanských štúdií Univerzity v Scrantone (USA) do priestorov Centra spirituality v počte 12.000 knižných jednotiek, medzi ktorými sa nájdu nielen staré tlače (16. stor.), ale aj vzácne knihy pochádzajúce z cárkseho Ruska z predrevolučnej doby.
V knižnici sa nachádza aj kompletné dielo a množstvo rukopisov Prof. Mikuláša RUSSNÁKA, Prof. Michala LACKA SJ, Doc. Michala FEDORA SJ, a i. Centrum spirituality disponuje aj množstvom vzácneho hudobného materiálu, množstvom vzácnych historických fotografií, ktoré dokumentujú relatívne nedávne dejiny gréckokatolíckej Cirkvi na Slovensku a v bývalom Československu.
Archív
Archív Centra spirituality obsahuje množstvo materiálu týkajúceho sa jezuitskej histórie, ale aj histórie východného Slovenska a množstvo materiálu patriaceho do osobných fondov rôznych osobností tak jezuitských, ako aj svetských.